導讀

近日，校合電子科技大學的層數超晶王曾暉，德克薩斯大學達拉斯分校(University of Texas at Dallas)的調控張傳偉，加州大學河濱分校(Univ of California Riverside)的格材崔永濤，以及倫斯勒理工(Rensselaer Polytechnic Institute)的料牛史夙飛研究組聯合報道了WS₂/WSe₂二維半導體莫爾超晶格異質結的層數依賴性，論文發表于《Nature Communications》。校合

合作團隊通過最近的層數超晶一系列研究（Nature Physics 17, 715 (2021)、Nature Communications 12, 3608 (2021)，調控以及Nature Physics (2022)doi:10.1038/s41567-022-01703-y），格材發現在0°/60°堆疊的料牛WS₂/WSe₂異質結中由于莫爾（moiré）超晶格勢場的作用，會出現比較平整的校合迷你能帶，使得此類莫爾超晶格異質結中出現Mott絕緣態以及Wigner晶體等一系列分數填充態，層數超晶并在單層WS₂/雙層WSe₂中觀察到了新的調控量子態—激子絕緣態。在本次研究中，格材合作團隊通過進一步挖掘1-3層WSe₂/單層WS₂莫爾超晶格異質結中的料牛層數自由度，深入研究了層數維度對莫爾激子和關聯電子態的調控作用，進一步展示了二維莫爾超晶格異質結這一低維體系作為探索新型量子關聯態的巨大潛力。

研究背景

范德瓦爾斯二維超晶格材料為研究強關聯物理以及奇異的二維量子態提供了很好的平臺。例如，魔角石墨烯超晶格中的關聯絕緣態和超導電性，以及二維過渡金屬硫化物（TMDCs）莫爾超晶格中迷你能帶半滿時的Mott絕緣體和分數填充狀態下的Wigner晶體狀態等。與石墨烯莫爾超晶格對比，TMDCs莫爾超晶格中更大的有效質量和更強的莫爾耦合使其更容易形成迷你能帶和強電子關聯。例如，0°或60°對齊排列的WSe₂/WS₂二維莫爾超晶格異質結可以將Mott絕緣態保持到超過150 K，是目前為止所有二維莫爾體系里最高的轉變溫度。與此同時，二維體系中較強的庫倫相互作用也會產生高結合能的緊束縛激子，而TMDCs莫爾超晶格中的莫爾耦合則可以產生能帶色散平整的激子迷你能帶，而不單單是在導帶和價帶形成單粒子的電子平整能帶。激子平整能帶有望實現拓撲激子態和關聯激子Hubbard模型，這大大增加了調控關聯量子態的可能性。但是，還有很多關鍵問題亟待解決，例如，莫爾耦合的面外延伸性如何，以及如何同時系統的調節TMDCs莫爾超晶格中的電子平整帶和莫爾激子帶等等。

創新研究

當TMDCs二維材料從單層增加到雙層時，由于層與層之間的耦合能帶會從直接能帶變為間接能帶。受到這一“層數調控”現象的啟發，本工作從層數的維度來研究莫爾超晶格中的相關問題。通過實驗，作者們發現在WSe₂/WS₂二維莫爾超晶格中，增加WSe₂層數既可以調節電子能帶，也可以調節莫爾激子能帶。當WSe₂層數從一層增加到兩層，再到三層，莫爾激子的光譜也會系統性的相應變化（圖1）。這一結果顯示，莫爾耦合是高度界面化的，即莫爾超晶格的作用高度地局域在WSe₂/WS₂的界面處，而對次臨近層WSe₂的影響較小。但同時，增加WSe₂層數又可以明顯的增加莫爾激子之間的共振能量的間隔，從而起到調控界面莫爾激子的作用。這也是利用層數維度來調節莫爾激子的設想首次在實驗中得到驗證。

圖1. WSe₂/ WS₂莫爾超晶格異質結示意圖，以及不同層數時對應的反射光譜。

圖片來源及版權：Nature Communications及論文作者（轉載請務必保留此版權說明，以免引起版權糾紛及訴訟）

關聯電子態對WSe₂的層數也具有敏感性。電荷填充為n=-1時的Mott絕緣態的轉變溫度在1L/1L WSe₂/WS₂結構中可以維持到180 K，2L/1L WSe₂/WS₂結構中可以保持到120 K，3L/1L WSe₂/WS₂結構中可以保持到60 K。電荷分數填充的關聯態在3L/1L WSe₂/WS₂異質結中則明顯淬滅（圖2）。在多層WSe₂/WS₂異質結構中，Mott轉變溫度雖然有所降低，但仍然遠高于石墨烯莫爾超晶格結構中的轉變溫度。由此可見，層數自由度在調控莫爾超晶格體系中的強關聯電子態方面，同樣具有獨特的優勢。

圖2. 掃描微波阻抗探針顯微鏡（MIM）測試WSe₂/ WS₂莫爾超晶格異質結的層數和溫度依賴性。圖片來源及版權：Nature Communications及論文作者（轉載請務必保留此版權說明，以免引起版權糾紛及訴訟）

論文的共同第一作者包括陳東學博士，連震，黃雄和蘇贏博士。電子科技大學王曾暉教授、德克薩斯大學達拉斯分校張傳偉教授、加州大學河濱分校崔永濤教授，以及倫斯勒理工學院史夙飛教授為本文的共同通訊作者。合作者還包括來自加州大學河濱分校的博士研究生Mina Rashetnia，倫斯勒理工學院的博士研究生閆理，以及亞利桑那州立大學和日本國立材料科學研究所的研究者。

文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-32493-9