【引言】

未來，埃爾朗根電催化是埃爾朗根向可再生能源系統過渡的核心技術。大多數可再生能源的埃爾朗根儲能和轉換技術都依賴于電催化過程。隨著可再生能源的埃爾朗根廉價電能不斷增加，化學生產將會出現電氣化。埃爾朗根然而，埃爾朗根電催化的埃爾朗根基本理解還止步經典非均相催化領域。如何推進電催化領域的埃爾朗根發展呢？新的研究策略是必不可少的。

【成果簡介】

近日，埃爾朗根德國埃爾朗根-紐倫堡大學的埃爾朗根Olaf Brummel和J?rg Libuda（共同通訊）作者等人，獲得了一種新的埃爾朗根策略，來推進電催化材料的埃爾朗根基礎研究。作者采用表面科學方法制成的埃爾朗根“電化”復雜的氧化物的模型催化劑，用來探索液體電解質中的埃爾朗根電催化反應。本文將Pt/Co氧化物模型催化劑轉移到電化學環境中，埃爾朗根保持其原子表面結構，證明其可行性。同時，探索了粒子尺寸效應，確定未知的金屬-載體相互作用，穩定了納米粒子界面處的氧化鉑。金屬-載體相互作用，開啟了一種新的協同反應途徑，說明可采用一個系統的方法，來建立原子定義的模型電極，用于基礎電催化研究。相關成果以“Electrifying model catalysts for understanding electrocatalytic reactions in liquid electrolytes”為題發表在Nature Materials上。

【圖文導讀】

圖1 在UHV中原位轉移到電化學環境中，通電的的Pt/Co₃O₄（111）模型催化劑

（a）在Ir（100）上生長的（111）方向Co₃O₄催化劑的制備和表征圖；

（b）將催化劑從UHV中，轉移到電化學電池中和后面（左圖：UHV制備系統，中圖：在轉移到電解質中的模型催化劑，右圖：轉移系統的示意圖）；

（c）催化劑的結構穩定性和化學穩定性試驗圖（左圖：Co₃O₄（111）膜的LEED圖案和XPS（Co 2p）制備后的Pt/Co₃O₄（111）催化劑的STM圖像和XPS，中圖：Co₃O₄（111）/Ir（100）的電化學SFC/ICP-MS實驗的穩定窗口。右圖：在轉移到電化學電池中Co₃O₄（111）膜的LEED圖案和XPS（Co 2p）；STM圖像和Pt/Co₃O₄（111）模型的XPS圖）。

圖2 ?電化模型催化劑的尺寸效應圖

（a）UHV的光譜圖。（上圖：在115 K下，用CO對飽和后的Co₃O₄（111）上的常規和超小Pt顆粒的IRRAS光譜進行比較圖。底圖：在115 K下，在Co₃O₄（111）上常規Pt NP上的CO吸附期間的IR光譜圖）；

（b）電化學界面處的原位光譜圖（上圖：超小型Pt聚集體和Co₃O₄（111）上常規Pt NPs的電化學原位紅外光譜對比圖；底圖：在Co₃O₄（111）上的常規Pt顆粒上CO的電化學原位IR光譜作為電極電位的函數圖）。

圖3?電化模型催化劑中，電子金屬-載體相互作用圖

（a）UHV中的光譜圖（底圖：SR-XPS譜圖，在Pt/Co₃O₄界面形成氧化的Pt物質，與金屬Pt共存圖。頂部圖：在CO模型催化劑飽和后，115K下，氧化的Pt位點弱吸附的CO，以新的CO譜帶為特征的IR光譜圖）；

（b）電化學界面處的原位光譜圖（左上圖：在重復CO吸附和電氧化循環后獲得的電化學原位IR光譜圖；右上圖：超小顆粒最強，而傳統顆粒更小；左下圖：制備后和電化學處理后的XPS光譜比較圖； 右下圖：在Pt/Co₃O₄（111）和Pt（111）上的CO電氧化過程的循環伏安圖）。

【小結】

本文通過表面科學方法，將復雜但原子級的模型催化劑轉移到電化學環境中，同時保持其原子表面結構。在Ir（100）單晶上，制備的有序Co₃O₄（111）膜上的Pt NP組成。利用這表面科學的結構可變性，探索電催化反應中的粒子尺寸效應和金屬-載體相互作用。在亞納米體系中，Pt聚集體的吸附CO的位置占據顯著變化。同時，Pt/Co₃O₄體系中的電子金屬-載體相互作用導致在金屬-載體界面處形成氧化的Pt物質。這些氧化Pt可以很容易地還原和回收，進而打開一個新的協同反應路徑。這項研究通過表面科學方法制備的復雜模型催化劑的“電化”，是一種新的系統方法來設計復雜，但原子定義的電催化基礎研究模型系統。這種方法可能有助于彌補電化學表面科學與實際電極研究之間的“材料差距”，從而為復雜電催化材料性能的納米級現象，提供新的見解。

文獻鏈接：Electrifying model catalysts for understanding electrocatalytic reactions in liquid electrolytes（Nature Materials, 2018, DOI: /10.1038/s41563-018-0088-3）。

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