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首爾大學(xué)Nat. Commun.:低維異質(zhì)結(jié)構(gòu)高發(fā)光 Cs

一、大學(xué)n低導(dǎo)讀

首爾大學(xué)Nat. Commun.:低維異質(zhì)結(jié)構(gòu)高發(fā)光 Cs

? ? ? ?鈣鈦礦材料其獨(dú)特的維異半導(dǎo)體特性,廣泛應(yīng)用于太陽(yáng)能電池、質(zhì)結(jié)發(fā)光二極管、構(gòu)高熒光粉、發(fā)光光電探測(cè)和激光器等光電功能器件。大學(xué)n低其晶體維度、維異空間結(jié)構(gòu)、質(zhì)結(jié)光電性能和光物理過程等,構(gòu)高可以通過晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、發(fā)光組分調(diào)控、大學(xué)n低溫度和壓力等因素進(jìn)行調(diào)控。維異其中二維鈣鈦礦通過鹵素取代的質(zhì)結(jié)方式,改變晶格形變勢(shì)能和自俘獲自陷激子(STE)的構(gòu)高勢(shì)能外,鹵素取代增強(qiáng)晶體中電子-聲子耦合效率。發(fā)光這為調(diào)控二維鈣鈦礦中的電子-聲子耦合強(qiáng)度實(shí)現(xiàn)功能應(yīng)用提供了一個(gè)通用可行的新思路。對(duì)低維鈣鈦礦材料的設(shè)計(jì),例如零維和三維鈣鈦礦材料等,需要改進(jìn)設(shè)計(jì)思路,拓寬應(yīng)用范圍。

二、成果掠影

? ? ? ?本文通過提供一種有效策略,通過將金屬鹵化物鈣鈦礦顆粒嵌入絕緣主體基質(zhì)中,機(jī)械化學(xué)合成誘導(dǎo)異質(zhì)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生,實(shí)現(xiàn)引導(dǎo)異質(zhì)結(jié)構(gòu)配置增強(qiáng)Cs4PbBr6粉末的發(fā)光特性,零維銫-鉛-溴化鈣鈦礦 (Cs4PbBr6) 中觀察到的亮綠色發(fā)射引發(fā)了深入研究。通過對(duì)Cs4PbBr6粉末合成過程中光學(xué)和結(jié)構(gòu)特性的時(shí)間依賴性評(píng)估的深入研究,結(jié)果顯示設(shè)計(jì)合成方案促進(jìn)了 Cs4PbBr6/CsPbBr3異質(zhì)結(jié)構(gòu)的內(nèi)延形成,為制備用于發(fā)光應(yīng)用的高發(fā)光鈣鈦礦發(fā)射器提供了關(guān)鍵見解。該項(xiàng)工作來(lái)自首爾國(guó)立大學(xué)Tae-Woo Lee、Jeongjae Lee和Keehoon Kang團(tuán)隊(duì),題目為:“Mechanochemistry-driven engineering of 0D/3D heterostructure for designing highly luminescent Cs-Pb-Br perovskites”,發(fā)表在NATURE COMMUNICATIONS上。

三、核心創(chuàng)新點(diǎn)

  1. 兩種前驅(qū)體鹽(CsBr 和 PbBr2)和研磨球放入容器(氧化鋁罐)中并連續(xù)旋轉(zhuǎn)。該過程導(dǎo)致不同的 Cs-Pb-Br 鈣鈦礦零維 Cs4PbBr6、3D CsPbBr3和 2D CsPb2Br5相。旋轉(zhuǎn)磨型機(jī)械化學(xué)制備(?MCS) 的慢反應(yīng)特性使得中間過程的細(xì)分成為可能分成幾個(gè)步驟,可以精確觀察中間相
  2. Cs4PbBr6合成過程中對(duì)光學(xué)和結(jié)構(gòu)特性的時(shí)間依賴性,進(jìn)行深入的研究評(píng)估

? ? ? 3.設(shè)計(jì)合成方案促進(jìn)了 Cs4PbBr6/CsPbBr3異質(zhì)結(jié)構(gòu)的內(nèi)延形成

四、數(shù)據(jù)概論

圖1? 用于合成鈣鈦礦相的整個(gè) MCS 程序的示意圖? Year The Authors

圖2 MCS 過程中光學(xué)特性的時(shí)間演變和高發(fā)光綠色發(fā)射的起因探究? Year The Authors

圖3 通過 PXRD 分析鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的時(shí)間演化? Year The Authors

圖4 Cs-Pb-Br多晶型物的組成演變和競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)路徑的基本動(dòng)力學(xué)? Year The Authors

圖5用于提高 CsPbBr3-Cs4PbBr6異質(zhì)結(jié)構(gòu)發(fā)射率的目標(biāo)設(shè)計(jì)合成路線? Year The Authors

五、成果展示

? ? ? ?在這項(xiàng)工作中,我們展示了一種有效的合成路線產(chǎn)生高度發(fā)光的不同相鈣鈦礦材料,跟蹤不同 Cs-Pb-Br 相的時(shí)間演變和0D Cs4PbBr6形成過程中的發(fā)射特性。經(jīng)過利用機(jī)械化學(xué)制備(MCS?) 過程,觀察到3D CsPbBr3相先于 0D Cs4PbBr6相的生長(zhǎng),并且 Cs4PbBr6在內(nèi)延中的延遲形成,能夠預(yù)先形成 CsPbBr3顆粒,在樣品表面上觀察到綠色發(fā)射光的存在。

? ? ? ?由于MCS程序的簡(jiǎn)單性,本研究中建立的分析框架可以很容易地?cái)U(kuò)展到廣泛的鈣鈦礦相關(guān)材料。此外,高發(fā)射通過優(yōu)化 MCS 獲得的 CsPbBr3-Cs4PbBr6 產(chǎn)物,通過進(jìn)一步球磨減小尺寸來(lái)產(chǎn)生配體封端的納米晶體異質(zhì)結(jié)構(gòu)。這樣的 “自上而下”方法是一種很有前途的合成方法,為大規(guī)模金屬鹵化物鈣鈦礦的合成和功能化發(fā)光應(yīng)用提供新的設(shè)計(jì)思路。

參考文獻(xiàn)

Baek K-Y, Lee W, Lee J, et al. Mechanochemistry-driven engineering of 0D/3D heterostructure for designing highly luminescent Cs-Pb-Br perovskites [J]. Nature Communications, 2022, 13(1): 4263.

文獻(xiàn)鏈接:

DOI:10.1038/s41467-022-31924-x

作者:金爵

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