一、非球【導(dǎo)讀】
人造活動物種的形光設(shè)計,即在特定方向上自推動的催化場的材料粒子,是微馬圍流一個具有挑戰(zhàn)性和前景的研究方向。依據(jù)微觀尺度上流體流動的達周物理定律,需要消耗能量并達到平衡狀態(tài)的表征恒定反應(yīng)通量來誘導(dǎo)主動運動。通常通過設(shè)計球形janus微粒來獲得根據(jù)自誘導(dǎo)化學(xué)梯度通過泳動機制移動的非球催化微馬達,該微粒具有多步驟制備和低產(chǎn)率的形光特點。繞過費力的催化場的材料多步驟制造的方法包括利用沿不規(guī)則顆粒形狀、局部激發(fā)或固有不對稱表面的微馬圍流不均勻催化活性的可能性。然而,達周該方案對運動生成的表征影響仍知之甚少。
二、非球【成果掠影】
近日,形光德國德累斯頓工業(yè)大學(xué)Juliane Simmchen教授團隊提出了在光照下依賴于電荷載流子分布的催化場的材料嚴格固有不對稱性的單晶BiVO4微馬達。由于固定的BiVO4膠體周圍測得的流場的高空間分辨率,闡明了非對稱流動模式的起源。因此確認了從氧化顆粒側(cè)到還原顆粒側(cè)的流動。氧化和還原反應(yīng)的分布表明,存在一種主導(dǎo)的自電泳運動機制,源四極作為誘導(dǎo)流的起源。結(jié)果表明,粒子的自遮蔽和合成表面缺陷破壞了流場的對稱性,影響了微馬達的光催化活性。研究結(jié)果顯示了非球形微馬達對稱性缺陷的復(fù)雜性,并強調(diào)了自遮蔽在光催化微馬達中的作用。這些發(fā)現(xiàn)為理解各種形狀的電泳膠體的推進機制開辟了道路。相關(guān)研究成果以題為“Beyond Janus Geometry: Characterization of Flow Fields around Nonspherical Photocatalytic Microswimmers”發(fā)表在知名期刊Adv. Sci.上。
三、【核心創(chuàng)新點】
1、簡易高產(chǎn)量制備BiVO4基微馬達,首次實現(xiàn)了光催化和非球形微馬達周圍的流場。
2、流場的測定成為研究和理解各種形狀膠體運動來源的有力工具。
四、【論文掠影】
圖一、不同BiVO4的表征
左圖顯示了增加NaCl和SDS濃度對不同NaCl和SDS濃度合成的BiVO4顆粒的晶體形貌和SEM圖像的影響,右圖為選中樣品的XRD譜圖和UV-VIS吸收圖。
圖二、BiVO4單晶激發(fā)的速度和均方位移研究
(a)BiVO4單晶激發(fā)過程的圖解。
(b)UV照射下稀釋H2O2中BiVO4單晶微馬達的速度箱圖。
(c)在流場采集過程中,在光照下微馬達粒子的典型快照的示意圖。
圖三、PTV處理的柵格模型
圖四、顆粒的流場取向
(a)垂直和(b)傾斜位置定向的示例性顆粒的流場。
圖五、顆粒的流場速度
(a, b)垂直方向和(c, d)傾斜方向固定的BiVO4微馬達的x軸速度ux和y軸速度uy。
圖六、BiVO4顆粒的的平均流場
通過對四個平均尺寸為5μm、傾角為90°的單個顆粒進行平均獲得的平均流場。
五、【前景展望】
綜上所述,研究人員開發(fā)了單組分BiVO4微馬達,其活性增加依賴于電荷載流子分離的固有機制。與傳統(tǒng)的催化janus顆粒微馬達相比,這些膠體的合成產(chǎn)率更高,并且由于其廉價無毒的成分,是環(huán)境修復(fù)應(yīng)用相關(guān)研究的理想候選者。研究表明BiVO4微馬達不僅限于H2O2分解,還可以用作與制藥工業(yè)相關(guān)的有機反應(yīng)的催化劑。電荷載流子在不同面上的清晰分離能夠預(yù)測源自四極源場的主導(dǎo)自電泳運動機制,用于在稀釋H2O2溶液中的紫外線照射下觀察到的圓周運動模式。研究人員觀察到流動因單個表面缺陷和自陰影而非對稱,導(dǎo)致源四極疊加,并產(chǎn)生流體動力效應(yīng),在此證明了流場的測定可以成為研究和理解各種形狀膠體運動來源的有力工具。本研究首次實現(xiàn)了光催化和非球形微馬達周圍的流場,研究結(jié)果不僅與截平的雙錐微馬達有關(guān),而且可以為更好地理解其他光驅(qū)動的泳動系統(tǒng)鋪平道路。
文獻鏈接:Beyond Janus Geometry: Characterization of Flow Fields around Nonspherical Photocatalytic Microswimmers (Adv. Sci., 2022, 2105009)