【引言】

通過使用半導體材料光催化將水分解產(chǎn)生氫氣是廈門將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔化學能的有前景的方法，并且已經(jīng)引起了相當大的大學關(guān)注。然而，廈門大多數(shù)半導體光催化劑由于其窄的大學光譜響應間隔和高的載流子復合速率而表現(xiàn)出低的光催化活性。目前已經(jīng)開發(fā)了許多策略來處理這些問題，廈門例如能帶工程，大學形態(tài)剪裁，廈門用金屬或非金屬助催化劑加載以及設(shè)計新型反應體系。大學目前獲得的廈門純水光催化制氫的最高能量轉(zhuǎn)換效率僅為1％。然而，大學這還遠遠達不到工業(yè)化的廈門最低要求。 因此，大學尋求新的廈門有效策略來進一步提高半導體基催化劑的光催化效率正變得越來越迫切。

【成果簡介】

近日，大學廈門大學的廈門李劍鋒教授（通訊作者）團隊開發(fā)了一種高活性的CdS核心-金等離子體衛(wèi)星納米結(jié)構(gòu)復合催化劑，可有效促進可見光下水分還原產(chǎn)氫。與純CdS相比，由于Au衛(wèi)星的表面等離子體共振（SPR）效應，這種催化劑表現(xiàn)出高400倍以上的光催化活性。此外，它們的活性強烈依賴于納米顆粒的粒徑，并且在可見光照射下使用CdS-16nm Au獲得了非常高的光催化氫產(chǎn)量6385μmolg^-1h^-1。通過調(diào)整催化劑的結(jié)構(gòu)和反應條件，對CdS核-金等離子體衛(wèi)星催化劑的增強機理進行了全面的研究。 結(jié)合近場增強和“熱”電子轉(zhuǎn)移的協(xié)同效應已被揭示，并且導致了巨大的增強。相關(guān)研究成果“CdS core-Au plasmonic satellites nanostructure enhanced photocatalytic hydrogen evolution reaction”為題發(fā)表在Nano Energy上。

【圖文導讀】

圖一?CdS-Au納米結(jié)構(gòu)的裝配示意圖及物理表征

（a）CdS核-金等離子體衛(wèi)星納米結(jié)構(gòu)的裝配過程

（b）CdS-16nm Au復合催化劑的SEM圖像

（c）CdS-16nm金復合催化劑的HRTEM圖像

（d）CdS-16nm Au復合催化劑的EDS元素映射

圖二?CdS- Au復合材料的光學性能表征

（a）CdS的量子效率（黑色）和UV-Vis DRS光譜（藍色）

（b）CdS-16nm Au的16nm Au納米顆粒的紫外-可見吸收光譜（黃色），量子效率（黑色）和UV-Vis DRS光譜（紅色）

（c）CdS-16nm Au的時域有限差分（FDTD）模擬模型

（d）CdS-16nm Au納米結(jié)構(gòu)表面上的電磁場分布

圖三 反應機理圖

（a，b）使用（a）裸Au納米粒子和（b）二氧化硅分離Au納米粒子的“熱”電子誘導的pNTP與DMAB的反應的示意圖

（c）使用55nm Au和55nm Au @ SiO2在638nm激光照射下pNTP的SERS光譜。

（d）不同催化劑在不同個體波長下的氫氣產(chǎn)生速率

圖四 產(chǎn)氫性能對比

（a）CdS和復合催化劑在不同波長下的氫產(chǎn)率。

（b）不同粒徑的Au納米粒子的紫外-可見吸收光譜。

圖五 產(chǎn)氫性能

（a）使用具有不同Au載量的復合催化劑的光催化H2析出量。

（b）Au負載量為1.16wt％的CdS-Au復合催化劑的光催化H2釋放的循環(huán)測試

圖六 電化學表征

（a）在硫酸鈉溶液中CdS和CdS-16納米金的LSV掃描

（b）CdS和CdS-16nm Au的電化學阻抗譜

【小結(jié)】

本文設(shè)計了一種CdS核心-金等離子體衛(wèi)星納米結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出非常高的光催化氫生產(chǎn)率。通過水熱法合成花狀硫化鎘納米粒。使用APTMS作為偶聯(lián)劑將金納米粒子均勻地組裝在CdS表面上。經(jīng)過APTMS修飾后，CdS納米粒子表現(xiàn)出帶正電荷的表面，使得CdS能夠有效地捕獲表面帶負電的Au納米粒子。通過調(diào)整催化劑的結(jié)構(gòu)和反應條件，對CdS核-金等離子體衛(wèi)星催化劑的增強機理進行了全面的研究。 結(jié)合近場增強和“熱”電子轉(zhuǎn)移的協(xié)同效應已被揭示，并且導致了巨大的增強。 這項工作很好地表明，SPR的增強可以大大提高傳統(tǒng)半導體光催化劑的光催化活性，從而為開發(fā)用于太陽能轉(zhuǎn)換的高效光催化劑提供了有前途的策略。

文獻鏈接：CdS core-Au plasmonic satellites nanostructure enhanced photocatalytic hydrogen evolution reaction(Nano Energy. DOI.org/10.1016/j.nanoen.2018.04.048)

本文由材料人編輯部學術(shù)組微觀世界編譯供稿，材料牛整理編輯。

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