1.【導讀】
理解和控制開放量子系統中的今日退相干、實現長相干時間對量子信息處理是量表料牛至關重要的。盡管目前單個系統上已經取得了巨大進展，征材單自旋的今日電子自旋共振（ESR）被證明具有納米級別的分辨率，但要進一步理解許多復雜固態量子系統中的量表料牛退相干需要將環境控制到原子級別，這可能要通過掃描探針顯微鏡的征材原子/分子表征和操作能力實現的。近期，今日掃描隧道顯微鏡中ESR的量表料牛實現為這一目標提供了可能，其可以對相干振蕩進行演示，征材并獲得具有實際空間原子分辨率的今日核自旋。然而，量表料牛該方法固有的征材基于電流的傳感限制了相干時間。
2.【成果掠影】
基于以上研究背景，今日德國雷根斯堡大學Lisanne Sellies與Jascha Repp教授（共同通訊作者）等人展示了泵浦探針ESR-原子力顯微鏡（AFM）對并五苯分子非平衡三重態之間電子自旋躍遷的量表料牛監測,躍遷光譜表現出亞納米電子伏特的光譜分辨率。相關研究成果以“Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy”為題發表在最新一期Nature期刊上。征材
3.【核心創新點】
- 展示了單分子電子自旋共振ESR- AFM的原子級表征手段。
- 亞納米電子伏特的光譜分辨率可對分子進行局部區分，電子自旋可以相干操縱幾十μs。
4.【數據概覽】
圖1. 諧振驅動下的三線態衰變和ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature
（a）實驗裝置示意圖。
（b）沒有RF脈沖（紅色）和有寬RF脈沖（黑色）下測得的T1狀態的衰減。
（c, d）并五苯-h14的TX-TZ和TX-TY躍遷的ESR-AFM光譜。
圖2. PTCDA和并五苯分子的ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature
（a）并五苯-d14和PTCDA在較寬頻率范圍內的ESR-AFM光譜。
（b）PTCDA分子在1,250 MHz頻率附近的放大光譜，顯示出不對稱的線形。
（c）原子級分辨的兩個PTCDA和一個并五苯分子的等高AFM圖像。
圖3. 質子化和全氘化五苯分子的拉比振蕩和ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature
（a）驅動TX-TZ躍遷（fRF= 1,540.5 MHz）的拉比振蕩顯示相干自旋操縱。
（b）并五苯-d14（紅色）的ESR-AFM光譜，比并五苯-h14（灰色）的共振窄得多。
（c）并五苯-d14的拉比振蕩衰減時間較長，為16 ± 4 μs。
圖4. 并五苯不同取向分子和不同同位素的ESR-AFM光譜和拉比振蕩。? 2023 Springer Nature
（a）用CO功能化尖端測量的幾個單獨并五苯分子的AFM形貌圖像。
（b）并五苯-h-d13同位素物分子（藍色）顯示出與兩個單獨并五苯分子-d14完全不同的ESR-AFM 光譜。
（c）兩個分子TX-TZ和TX-TY躍遷的拉比振蕩。
5.【成果啟示】
本工作介紹的單分子ESR-AFM表征對未來基礎研究具有重要意義。單分子ESR-AFM可以與原子操作和表征相結合，從而為了解量子元素退相干的原子起源和基礎量子傳感實驗鋪平道路。同時，該系統在非熱平衡狀態下被引入和研究，從而消除了在液氦溫度和大磁場下測量的需要。在10 μs尺度上的自旋相干性研究是未來人造量子系統和基礎局域量子傳感實驗的一個重要飛躍。
原文詳情： Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy. https://www.nature.com/articles/s41586-023-06754-6。
