1.【導(dǎo)讀】
理解和控制開放量子系統(tǒng)中的今日退相干、實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)相干時(shí)間對(duì)量子信息處理是量表料牛至關(guān)重要的。盡管目前單個(gè)系統(tǒng)上已經(jīng)取得了巨大進(jìn)展，征材單自旋的今日電子自旋共振（ESR）被證明具有納米級(jí)別的分辨率，但要進(jìn)一步理解許多復(fù)雜固態(tài)量子系統(tǒng)中的量表料牛退相干需要將環(huán)境控制到原子級(jí)別，這可能要通過掃描探針顯微鏡的征材原子/分子表征和操作能力實(shí)現(xiàn)的。近期，今日掃描隧道顯微鏡中ESR的量表料牛實(shí)現(xiàn)為這一目標(biāo)提供了可能，其可以對(duì)相干振蕩進(jìn)行演示，征材并獲得具有實(shí)際空間原子分辨率的今日核自旋。然而，量表料牛該方法固有的征材基于電流的傳感限制了相干時(shí)間。
2.【成果掠影】
基于以上研究背景，今日德國(guó)雷根斯堡大學(xué)Lisanne Sellies與Jascha Repp教授（共同通訊作者）等人展示了泵浦探針ESR-原子力顯微鏡（AFM）對(duì)并五苯分子非平衡三重態(tài)之間電子自旋躍遷的量表料牛監(jiān)測(cè),躍遷光譜表現(xiàn)出亞納米電子伏特的光譜分辨率。相關(guān)研究成果以“Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy”為題發(fā)表在最新一期Nature期刊上。征材
3.【核心創(chuàng)新點(diǎn)】
- 展示了單分子電子自旋共振ESR- AFM的原子級(jí)表征手段。
- 亞納米電子伏特的光譜分辨率可對(duì)分子進(jìn)行局部區(qū)分，電子自旋可以相干操縱幾十μs。
4.【數(shù)據(jù)概覽】
圖1. 諧振驅(qū)動(dòng)下的三線態(tài)衰變和ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature
（a）實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。
（b）沒有RF脈沖（紅色）和有寬RF脈沖（黑色）下測(cè)得的T1狀態(tài)的衰減。
（c, d）并五苯-h14的TX-TZ和TX-TY躍遷的ESR-AFM光譜。
圖2. PTCDA和并五苯分子的ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature
（a）并五苯-d14和PTCDA在較寬頻率范圍內(nèi)的ESR-AFM光譜。
（b）PTCDA分子在1,250 MHz頻率附近的放大光譜，顯示出不對(duì)稱的線形。
（c）原子級(jí)分辨的兩個(gè)PTCDA和一個(gè)并五苯分子的等高AFM圖像。
圖3. 質(zhì)子化和全氘化五苯分子的拉比振蕩和ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature
（a）驅(qū)動(dòng)TX-TZ躍遷（fRF= 1,540.5 MHz）的拉比振蕩顯示相干自旋操縱。
（b）并五苯-d14（紅色）的ESR-AFM光譜，比并五苯-h14（灰色）的共振窄得多。
（c）并五苯-d14的拉比振蕩衰減時(shí)間較長(zhǎng)，為16 ± 4 μs。
圖4. 并五苯不同取向分子和不同同位素的ESR-AFM光譜和拉比振蕩。? 2023 Springer Nature
（a）用CO功能化尖端測(cè)量的幾個(gè)單獨(dú)并五苯分子的AFM形貌圖像。
（b）并五苯-h-d13同位素物分子（藍(lán)色）顯示出與兩個(gè)單獨(dú)并五苯分子-d14完全不同的ESR-AFM 光譜。
（c）兩個(gè)分子TX-TZ和TX-TY躍遷的拉比振蕩。
5.【成果啟示】
本工作介紹的單分子ESR-AFM表征對(duì)未來基礎(chǔ)研究具有重要意義。單分子ESR-AFM可以與原子操作和表征相結(jié)合，從而為了解量子元素退相干的原子起源和基礎(chǔ)量子傳感實(shí)驗(yàn)鋪平道路。同時(shí)，該系統(tǒng)在非熱平衡狀態(tài)下被引入和研究，從而消除了在液氦溫度和大磁場(chǎng)下測(cè)量的需要。在10 μs尺度上的自旋相干性研究是未來人造量子系統(tǒng)和基礎(chǔ)局域量子傳感實(shí)驗(yàn)的一個(gè)重要飛躍。
原文詳情： Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy. https://www.nature.com/articles/s41586-023-06754-6。
