【引言】
由于具有高效的結(jié)晶電荷/電子傳遞、良好的硫磷穩(wěn)定性以及豐富的表面暴露活性位點(diǎn)，2D層狀過(guò)渡金屬硫化物(MX2)吸引了研究人員將其用于催化分解水制氫產(chǎn)氧的化錳活性巨大興趣。到目前為止，納米牛研究人員針對(duì)其可控合成和性能增強(qiáng)已進(jìn)行了廣泛的片及研究。在催化析氫反應(yīng)(HER)過(guò)程中，其光外部引入的催化材料P位點(diǎn)將起到至關(guān)重要的作用，這一點(diǎn)已在MoS2、結(jié)晶WS2和CoS2的硫磷研究中得到證實(shí)。CoPS、化錳活性CoS/P和MoP/S具有相當(dāng)高的納米牛催化制氫活性。此外，片及實(shí)際研究結(jié)果證明增加過(guò)渡金屬磷化物(如NixPy、其光MoxPy和CoxPy等)中磷原子的催化材料含量有助于提升其催化制氫活性。因此，結(jié)晶若一種催化劑能將過(guò)渡金屬、硫族元素、磷和2D等特點(diǎn)集于一身，將有望實(shí)現(xiàn)催化活性的極大提升。就此而言，過(guò)渡金屬硫磷化物(MPX3)是最優(yōu)備選之一。
【成果簡(jiǎn)介】
近日，國(guó)家納米科學(xué)中心何軍研究員、王振興研究員(共同通訊作者)等報(bào)道了在柔性碳纖維基底上系統(tǒng)地生長(zhǎng)MnPX3納米片的新路線(xiàn)，并在Adv. Funct. Mater.上發(fā)表了題為“High Crystal Quality 2D Manganese Phosphorus Trichalcogenide Nanosheets and their Photocatalytic Activity”的研究論文。作者對(duì)CVD過(guò)程的溫度曲線(xiàn)進(jìn)行精心優(yōu)化，以簡(jiǎn)單的方式成功地將氧化物前驅(qū)體轉(zhuǎn)化為高結(jié)晶度硫磷化物。此外，所得錳基硫磷化物納米片在模擬太陽(yáng)光(AM 1.5G)、無(wú)犧牲試劑下顯示出良好的光催化分解水活性。這項(xiàng)研究為探索功能二維材料的奇妙世界奠定了重要的基礎(chǔ)。
【圖文簡(jiǎn)介】
圖1 MPX3催化劑的制備及晶體結(jié)構(gòu)
a) CVD法制備混相(路線(xiàn)I)和純相(路線(xiàn)II)產(chǎn)物的溫度曲線(xiàn)以及相應(yīng)的化學(xué)結(jié)構(gòu)；
b) 兩種路線(xiàn)生長(zhǎng)的產(chǎn)物的XRD譜圖。
圖2 MPX3催化劑的形貌和元素分析
a) MnPS3的AFM圖像(標(biāo)尺：0.5 μm)；
b) MnPSe3的AFM圖像(標(biāo)尺：0.5 μm)；
c) MnPS3的EDX元素分布圖像(標(biāo)尺：2 nm)；
d,e) MnPS3的HRTEM圖像(標(biāo)尺：2 nm)和SAED選區(qū)衍射；
f,g) MnPSe3的HRTEM圖像(標(biāo)尺：2 nm)和SAED選區(qū)衍射。
圖3 MPX3催化劑的表面元素分析
a) MnPS3的Raman光譜；
b) MnPSe3的Raman光譜；
c,d) MnPS3的P 2p和S 2p XPS光譜；
e,f) MnPSe3的P 2p和Se 3d XPS光譜。
圖4 MPX3催化劑的能帶位置
a) MPX3催化劑的帶隙圖；
b) MPX3催化劑的紫外光電子能譜；
c) MPX3催化劑的Mott-Schottky測(cè)試；
d) MPX3催化劑的能帶結(jié)構(gòu)。
圖5 MPX3催化劑的光催化制氫性能
a) MPX3催化劑的光催化制氫速率以及循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試(每次循環(huán)6 h)(紅色：MnPS3；藍(lán)色：MnPSe3)；
b) DMPO捕獲羥基自由基的ESR信號(hào)；
c) MPX3催化劑的分解水示意圖。
【小結(jié)】
作者合理設(shè)計(jì)了制備錳基過(guò)渡金屬硫磷化物的新路線(xiàn)。對(duì)CVD生長(zhǎng)條件優(yōu)化后，MnPS3和MnPSe3納米片已成功生長(zhǎng)于柔性碳纖維基底上。作者首先從理論上推測(cè)直接帶隙的MnPX3納米片具有光催化活性，之后從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)其具有太陽(yáng)光催化活性。這項(xiàng)工作可以為新興的MPX3二維材料在催化分解水和其他光電器件領(lǐng)域?qū)で笸黄拼蛳禄A(chǔ)。
文獻(xiàn)鏈接： High Crystal Quality 2D Manganese Phosphorus Trichalcogenide Nanosheets and their Photocatalytic Activity?(Adv. Funct. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201800548)
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