人體呼氣中存在多種與健康狀況密切相關(guān)的微電外延標(biāo)志物分子。在眾多的學(xué)院新突標(biāo)志物分子中，NH3能直接反映腎臟、孫正實(shí)現(xiàn)肝臟和腸道等器官和內(nèi)循環(huán)系統(tǒng)功能，宗課對(duì)于痛風(fēng)、題組體氨慢性腎炎和高血氨癥等疾病監(jiān)測(cè)均具有很重要的電器代謝指標(biāo)特性。但是碼人極低的呼氣氨濃度（50-1000 ppb）很難被傳統(tǒng)的氧化物傳感器專(zhuān)一、靈敏地檢測(cè)。微電外延那么如何設(shè)計(jì)專(zhuān)一性的學(xué)院新突分子識(shí)別結(jié)構(gòu)，使其在復(fù)雜的孫正實(shí)現(xiàn)人體呼氣環(huán)境中精準(zhǔn)測(cè)定NH3成為可能？金屬有機(jī)框架化合物（MOFs）通常具有識(shí)別分子的活性位點(diǎn)，可以模仿生物系統(tǒng)中的宗課蛋白受體與特定的客體分子的作用機(jī)制。然而局限于緩慢的題組體氨電子傳輸特性，傳統(tǒng)MOF無(wú)法有效地將化學(xué)信號(hào)轉(zhuǎn)換成電子信號(hào)，電器代謝因此需要從頭設(shè)計(jì)基于MOF的碼人高效電子器件來(lái)實(shí)現(xiàn)分子解碼的功能。
TOC: MOF外延電子器件檢測(cè)人體呼出氨（Credit: Xiang Yao/Sun Lab）
近日，微電外延復(fù)旦大學(xué)孫正宗和李巧偉課題組通過(guò)范德華外延的方法，在毫米級(jí)單晶晶疇石墨烯表面外延生長(zhǎng)了長(zhǎng)程有序的MOF結(jié)構(gòu)（LR-epi-MOF），其具有30°的外延生長(zhǎng)角度和2.8%的晶格錯(cuò)配度。這一研究成果以“Long-Range Epitaxial MOF Electronics for Continuous Monitoring of Human Breath Ammonia”為題發(fā)表于美國(guó)化學(xué)會(huì)志J. Am. Chem. Soc.。
據(jù)介紹，這種長(zhǎng)程有序外延結(jié)構(gòu)可以有效促進(jìn)NH3分子和MOF，MOF和外延基底石墨烯之間的電荷轉(zhuǎn)移行為，增強(qiáng)界面處的整體電荷離域和全局耦合效應(yīng)。得益于這些特性，LR-epi-MOF器件可以在潮濕環(huán)境下準(zhǔn)確檢測(cè)0.1 ppb的NH3濃度，并在復(fù)雜環(huán)境中保持對(duì)NH3分子的專(zhuān)一響應(yīng)。基于LR-epi-MOF構(gòu)建的外延電子器件檢測(cè)系統(tǒng)可以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)正常生活模式、運(yùn)動(dòng)模式和蛋白質(zhì)代謝模式中的呼氣氨濃度的變化。在對(duì)于呼氣氨的連續(xù)監(jiān)測(cè)過(guò)程中，研究者發(fā)現(xiàn)，適當(dāng)?shù)腻憻挄?huì)有利于汗液排泄降低體內(nèi)的代謝氨產(chǎn)物，此外，可溶性蛋白粉的攝入會(huì)導(dǎo)致代謝氨的快速升高，但是一般會(huì)在8-10小時(shí)內(nèi)恢復(fù)到正常水平
博士生鞏鵬第一作者，微電子學(xué)院教授孫正宗和化學(xué)系教授李巧偉為該工作的共同通訊作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和復(fù)旦大學(xué)義烏研究院項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12135
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