一、趙乃雜材【導讀】

界面摻雜工程被認為是勤教改善鈉離子電池（SIBs）中二維異質結構反應動力學的一種很有前途的策略。原始異質結構在放電過程中反應動力學的用于增強機制一直受到人們的關注，而在充電過程中放電產物反應動力學的持久優化卻很少受到關注。因此，可逆迫切需要對二維異質結構的鈉離界面摻雜工程進行系統的理解和設計指導，以實現良好的電池的界雙向反應動力學。

?二、面摻【成果掠影】

在理論計算的料牛指導下，天津大學趙乃勤教授團隊設計了界面摻雜工程，趙乃雜材由Co摻雜的勤教MoS₂(Co-MoS₂)和N摻雜的石墨烯（NG）組成的新型界面在放電過程中具有優異的導電性和Na⁺吸附能力。此外，用于所揭示的持久Na₂S-Mo（Co）/NG界面極大地有利于Na₂S在充電過程中的分散、吸附和分解以及整體電導率?？赡骐娀瘜W表征技術系統地證明了錨定在三維氮摻雜碳（Co-MoS₂/3DNC）復合材料上的鈉離鈷摻雜MoS₂中Co-MoS₂/NG界面良好的雙向反應動力學。因此，Co-MoS₂/NG界面能夠實現有效的可逆轉化反應。Co-MoS₂/3DNC在1 A g^-1的電流密度下表現出良好的倍率性能和1500次循環的良好長期循環穩定性。本研究為設計高可逆和耐用的轉化型復合陽極的界面摻雜工程提供了新的見解。研究成果以題為“Engineering the interfacial doping of 2D heterostructures with good bidirectional reaction kinetics for durably reversible sodium-ion batteries”發表在知名期刊Energy Storage Materials上。

三、【核心創新點】

（1）基于理論計算和界面摻雜工程制備了Co-MoS₂(1:8)/3DNC復合材料，其表現出良好的Na⁺擴散動力學、導電性、持久的結構穩定性和高度可逆的轉化反應性能。

（2）Co-MoS₂(1:8)/3DNC具有優異的倍率性能，倍率測試后容量保持率高達97.0%，其在1 A g^-1下進行1500次循環后，表現出優異的長循環壽命穩定性，達到292 mAh g^-1。

四、【數據概覽】

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圖1? 界面摻雜工程的理論計算? 2023 Elsevier

（a）MoS₂/G界面摻雜工程圖示。

（b）Na⁺在不同界面上的吸附能。

（c）不同界面的態密度（DOS）。

（d）Na₂S在G、NG、Mo/G、Mo/NG、Co/G和Co/NG上的吸附能。

（e）吸附在G、NG、Mo/G、Mo/NG、Co/G、Co/NG基底上的Na₂S分子的Na-S鍵長和鍵角。

（f）Na₂S在G、Mo/G、NG和Mo/NG基底上的分解勢壘和擴散路徑。

圖2? MoS₂/3DC基復合材料的制備與表征? 2023 Elsevier

（a-e）Co-MoS₂(1:8)/3DNC的SEM圖像、HRTEM圖像、STEM圖像及相應的mapping、AC-TEM圖像。

（f）在（e）中選定區域的強度剖面。

（g-h）Co-MoS₂(1:8)/3DNC、MoS₂/3DNC和MoS₂/3DC的XRD圖案及拉曼光譜。

（i）Co-MoS₂(1:8)/3DNC的Co 2p的XPS光譜。

（j）Co-MoS₂(1:8)/3DNC和MoS₂/3DNC的N 1s的XPS光譜。

（k）Co-MoS₂(1:8)/3DNC、MoS₂/3DNC和MoS₂/3DC的Mo 3d和S 2p的XPS光譜以及電荷密度差分圖。

圖3? 電化學性能? 2023 Elsevier

（a）MoS₂/3DNC的CV曲線。

（b）Co-MoS₂(1:8)/3DNC在不同電流密度的GDC曲線。

（c-d）從0.1到5 A g^-1的倍率性能和三個電池在1 A g^-1下的長循環壽命性能。

（e）本工作與其他報道的基于MoS₂的工作的長循環壽命性能的對比。

圖4? 電化學表征? 2023 Elsevier

（a-c）Co-MoS₂(1:8)/3DNC、MoS₂/3DNC和MoS₂/3DC電極在放電和充電過程中的GITT測試和相應的Na⁺擴散系數。

（d-e）Co-MoS₂(1:8)/3DNC電極在不同工作狀態下的典型Nyquist圖和R_ct的擬合參數。

（f-h）Co-MoS₂(1:8)/3DNC電極在10次放電后的TEM圖像、HRTEM圖像、STEM圖像和相應的元素mapping圖像。

（i-k）Co-MoS₂(1:8)/3DNC電極在10次循環后的Mo 3d、S 2p和N 1s的XPS光譜。

圖5? 不同工程界面的轉化反應圖示? 2023 Elsevier

MoS₂/G、MoS₂/NG和Co-MoS₂/NG三種工程界面的轉化反應示意圖。

?五、【成果啟示】

與傳統界面相比，設計的Co-MoS₂(1:8)/NG界面在放電過程中具有更好的Na⁺吸附能力和導電性。放電Mo（Co）納米團簇傾向于優先錨定在NG基底上，有利于Na₂S的吸附。因此，轉化后的Na₂S-Mo（Co）/NG界面有利于Na₂S的分散、吸附和分解以及充電過程中的整體電導率?；谟嬎憬Y果，作者成功地制備了Co-MoS₂(1:8)/3DNC復合材料，其表現出良好的Na⁺擴散動力學、導電性、持久的結構穩定性和高度可逆的轉化反應性能。進一步結果顯示，Co-MoS₂(1:8) /3DNC具有優異的倍率性能，倍率測試后容量保持率高達97.0%。此外，Co-MoS₂(1:8)/3DNC在1 A g^-1下進行1500次循環后，表現出優異的長循環壽命穩定性，達到292 mAh g^-1。本研究表明，界面摻雜工程在改善放電和充電過程的反應動力學以及轉化反應的可逆性方面顯示出巨大的前景，這為設計和制備高性能的堿金屬離子電池轉化型陽極材料提供了指導。

原文詳情：Engineering the interfacial doping of 2D heterostructures with good bidirectional reaction kinetics for durably reversible sodium-ion batteries (Energy Storage Materials 2023, 60, 102830)

本文由賽恩斯供稿。