一、強強【科學(xué)背景】

鋰（Li）金屬電池（LMBs）有望成為高能量密度可充電電池。聯(lián)合鋰金料牛然而，高效高活性鋰與非水電解質(zhì)反應(yīng)形成的穩(wěn)定Li枝晶會導(dǎo)致安全問題和快速容量衰減。鋰金屬負(fù)極上固體電解質(zhì)界面（SEI）的屬電改性對于抑制Li枝晶的形成至關(guān)重要。大量的池材研究工作致力于創(chuàng)造一種具有高離子電導(dǎo)率、優(yōu)異的強強電子絕緣性能和寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口的理想SEI，包括開發(fā)電解質(zhì)添加劑和人工保護層。聯(lián)合鋰金料牛這些策略旨在增加SEI中氟化鋰（LiF）的高效含量。然而，穩(wěn)定LiF的屬電離子電導(dǎo)率較低，Li⁺的池材擴散勢壘相對較高（0.73eV），導(dǎo)致LMBs的強強倍率性能降低，特別是聯(lián)合鋰金料牛在高面積容量和高速率充放電條件下。因此，高效開發(fā)可靠的SEI對于實現(xiàn)高效率和長壽命的LMBs至關(guān)重要。

二、【創(chuàng)新成果】

基于以上挑戰(zhàn)，中國科學(xué)院物理研究所李泓研究員、浙江工業(yè)大學(xué)陶新永教授、華南理工大學(xué)嚴(yán)克友教授、北京航空航天大學(xué)郭林教授等人聯(lián)合在Nature上發(fā)表了題為“Li₂ZrF₆-based electrolytes for durable lithium metal batteries”的論文，報道了在商用含LiPF₆的LMBs碳酸鹽電解質(zhì)中添加過量的m-Li₂ZrF₆（單斜晶系）納米顆粒有助于在施加電壓的驅(qū)動下將豐富的ZrF₆^2-離子釋放到電解質(zhì)中，轉(zhuǎn)化為t-Li₂ZrF₆（三角晶系），并在原位形成具有高鋰離子電導(dǎo)率的穩(wěn)定SEI。理論計算和低溫TEM研究表明，富t-Li₂ZrF₆SEI的原位形成顯著增強了Li⁺的轉(zhuǎn)移，抑制了Li枝晶的生長。因此，用LiFePO₄正極（面積負(fù)載，1.8/2.2 mAh cm^-2）、三維鋰碳負(fù)極（50 μm厚的鋰）和Li₂ZrF₆基電解質(zhì)組裝的LMB在3000次循環(huán)（1C/2C倍率）后顯示出極大的循環(huán)穩(wěn)定性和高容量保持率（>80.0%）。這一成就代表了領(lǐng)先的性能，在實際的高速率條件下，為耐用的LMBs提供了可靠的Li₂ZrF₆基電解質(zhì)。?

圖1? t-Li₂ZrF₆-rich SEI的理論基礎(chǔ)? 2025 Springer Nature

圖2? t-Li₂ZrF₆-rich SEI的表征? 2025 Springer Nature

圖3? Li–C||LFP電池的電化學(xué)性能? 2025 Springer Nature

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圖4? m-Li₂ZrF₆納米顆粒的作用機制? 2025 Springer Nature

三、【科學(xué)啟迪】

綜上，本研究使用m-Li₂ZrF₆納米顆粒作為電解質(zhì)添加劑可以通過在鋰負(fù)極表面形成堅固的雙功能富t-Li₂ZrF₆-SEI來顯著提高LMBs的性能。從理論和實驗上證明了富t-Li₂ZrF₆-SEI在高速率和實際條件下穩(wěn)定鋰負(fù)極的有效性。t-Li₂ZrF₆的絕緣性能強烈阻斷了電子隧穿，從而抑制了LMBs循環(huán)過程中的電解質(zhì)分解。此外，富t-Li₂ZrF₆的SEI上優(yōu)異的Li⁺傳輸特性和豐富的親鋰位點顯著提高了Li⁺遷移速率，抑制了Li枝晶的生長。更重要的是，施加電壓驅(qū)動的m-Li₂ZrF₆納米晶體的解離在電解質(zhì)中保持了特定濃度的功能離子（ZrF₆^2-），確保了快速修復(fù)循環(huán)對富含t-Li₂ZrF₆的SEI造成的任何損傷，大大延長了LMBs的循環(huán)壽命。這項工作報告了一種可靠的Li₂ZrF₆基電解質(zhì)，用于在實際高速率條件下耐用的LMBs。

原文詳情：Li₂ZrF₆-based electrolytes for durable lithium metal batteries (Nature2025, 637, 339-346)

本文由大兵哥供稿。