一、北航【科學(xué)背景】
熱電技術(shù)通過熱能與電能的新年直接轉(zhuǎn)換為低碳清潔能源提供解決方案,關(guān)鍵在于提高材料的第篇轉(zhuǎn)換效率(ZT值)。熱傳導(dǎo)與電導(dǎo)的料牛矛盾使這一目標難以實現(xiàn),研究人員通過優(yōu)化載流子濃度、北航遷移率、新年能帶結(jié)構(gòu)等提升了ZT值。第篇由于Bi?Te?和PbTe含有稀有、料牛有毒元素,北航研究轉(zhuǎn)向地球豐度高、新年成本低、第篇無毒的料牛材料。SnSe憑借其優(yōu)異的北航熱電性能成為重要材料,而硫化錫(SnS)作為SnSe的新年類似物,因其較高的第篇地球豐度和低成本,成為熱電模塊的有前景候選。盡管SnS多晶電性能較差,單晶生長顯著提升了其電性能,空穴摻雜和多個價帶的相互作用進一步增強了其熱電潛力。
二、【科學(xué)貢獻】
近日,北京航空航天大學(xué)趙立東教授團隊、常誠、秦炳超聯(lián)合北大國防科技創(chuàng)新研究院常超等在Science發(fā)表了題為“Quadruple-band synglisis enables high thermoelectric efficiency in earth-abundant tin sulfide crystals”的論文。他們通過促進四個價帶在能量和動量空間的匯聚(即四重帶協(xié)同效應(yīng)),提升了SnS晶體的熱電效率。通過引入更多的Sn空位,激活四重帶協(xié)同效應(yīng),并通過在合金化的Se-SnS中引入SnS?,促進載流子傳輸,最終使p型SnS晶體在300K時達到了約1.0的無量綱優(yōu)值(ZT),并在300K至773K的溫度范圍內(nèi)獲得了約1.3的平均ZT值。此外,還獲得了約6.5%的實驗效率,所制造的熱電制冷器在353K時實現(xiàn)了最大約48.4K的冷卻溫差。該研究結(jié)果應(yīng)引起對地球豐富的SnS晶體在廢熱回收和熱電制冷領(lǐng)域應(yīng)用的關(guān)注。
圖1:多帶p型SnS晶體的四重帶同步和熱電性能參與了電輸運。? 2025 AAAS
圖 2. SnS0.9Se0.1+xSnS2的電傳輸特性? 2025 AAAS
圖 3. 通過SR-XRD、XAFS和太赫茲光譜測量表征SnS0.9Se0.1+xSnS2(x=0和0.03)晶體的n和μ。? 2025 AAAS
圖4:由ARPES觀察到的能帶結(jié)構(gòu)。? 2025 AAAS
圖 5. SnS0.9Se0.1+xSnS2的κ、μw/κlat、ZT和器件性能? 2025 AAAS
三、【科學(xué)啟迪】
總而言之,通過促進四重帶協(xié)同效應(yīng),顯著提升了地球豐富、寬帶隙p型SnS晶體的熱電性能。SnS中引入SnS?增加了Sn空位,激活了所有四個價帶,從而提高了電性能,并顯著提升了PF值(300K時約為58 mW cm?1 K?2)。優(yōu)化后的電學(xué)性能使p型SnS?.?Se?.?+?.??SnS?晶體在室溫時達到了約1.0的ZT值,300K至773K的平均ZT值為約1.3。制造的單腿設(shè)備實現(xiàn)了約6.5%的轉(zhuǎn)換效率,七對熱電制冷器在303K和353K時的最大冷卻溫差分別為37.7K和48.4K。SnS在熱電發(fā)電和冷卻性能上優(yōu)于其他SnS基材料,且因其豐富、低成本和環(huán)保特性,展現(xiàn)了廣泛應(yīng)用的潛力。
原文詳情:Shan Liu et al. ,Quadruple-band synglisis enables high thermoelectric efficiency in earth-abundant tin sulfide crystals.Science387,202-208(2025).DOI:10.1126/science.ado1133
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