01 導(dǎo)讀
吲哚-3-丁酸(IBA)是青島一種人工合成的外源植物生長激素,參與植物生長和代謝,王麗也可作為殺蟲劑衍生物用于殺蟲和驅(qū)蟲。麗團(tuán)殘留在土壤和植物中的隊(duì)A哚IBA最終在水生環(huán)境中積累,可能對(duì)人類和動(dòng)物具有潛在毒性,生氮包括致癌性、摻雜磁性急性毒性、分級(jí)神經(jīng)毒性和免疫毒性。碳實(shí)因此,現(xiàn)超如何有效消除IBA污染仍然是高吲一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)。已經(jīng)開發(fā)的青島技術(shù)中,吸附法具有成本效益高、王麗操作簡便、麗團(tuán)二次污染小等優(yōu)點(diǎn),隊(duì)A哚被認(rèn)為是生氮最實(shí)用的處理方法之一。金屬-有機(jī)框架材料(MOFs)是通過配位鍵將無機(jī)金屬節(jié)點(diǎn)與有機(jī)配體組裝而成的一種雜化晶體多孔材料,其用于吸附劑通常存在固有的缺點(diǎn):(i)相對(duì)較弱的金屬配體配位和對(duì)水的敏感性導(dǎo)致結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性低,并限制了其在水生環(huán)境中的應(yīng)用;(ii)金屬節(jié)點(diǎn)和有機(jī)配體的配位飽和中心使得污染物難以在金屬位點(diǎn)附近相互作用;(iii)粉末形式的MOFs限制了從吸附系統(tǒng)的分離和再生,并可能導(dǎo)致二次污染。MOFs衍生的磁性多孔碳材料可以有效解決上述問題。
02 成果掠影
近日,青島農(nóng)業(yè)大學(xué)王麗麗教授團(tuán)隊(duì)通過對(duì)雙層MOFs結(jié)構(gòu)ZIF-8@ZIF-67進(jìn)行碳化,制備的氮摻雜磁性中空多孔碳(MHPCs)具有良好的IBA吸附性能。高溫下 ZIF-8中的金屬鋅蒸發(fā)及有機(jī)配體分解產(chǎn)生的空心結(jié)構(gòu)使得 MHPCs具有分級(jí)孔結(jié)構(gòu)并具有較高的比表面積。ZIF-67殼的 Co2+節(jié)點(diǎn)被高溫還原成磁性金屬鈷,賦予了MHPCs強(qiáng)的順磁性質(zhì),使吸附劑在體系中快速分離并回收從而避免了二次污染。通過吸附動(dòng)力學(xué)、等溫線和熱力學(xué)研究了 MHPCs/IBA體系的吸附過程,發(fā)現(xiàn) IBA在 MHPCs上是化學(xué)吸附主導(dǎo)的吸附過程且 MHPC-700具有最高的吸附容量 598.3 mg·g-1(25 ℃)。進(jìn)一步探究的吸附機(jī)理表明 MHPC吸附 IBA主要涉及氫鍵相互作用、孔隙填充、表面復(fù)合和弱的π-π相互作用。
該成果以“Zeolitic-imidazolate framework derived magnetic N-doped hierarchical carbons with ultrahigh indole-3-butyric acid adsorption capacities: Behavior and mechanism”為題,發(fā)表于Applied Surface Science上。
03 數(shù)據(jù)概覽
圖1?(a) MHPCs的合成過程示意圖;ZIF-8@ZIF-67的形貌(b, c)SEM,(f)TEM,MHPC-700(碳化溫度700℃)的形貌(d, e)SEM,(g)TEM,(h,i)HRTEM,(j)SEAD和(k)HAADF-STEM和相應(yīng)?EDX元素映射圖
圖2?不同碳化溫度的?MHPCs(a-c)的氮?dú)馕?脫附等溫線和孔徑分布及其拉曼光譜(d)磁性曲線(e),Zeta電位圖,初始 pH對(duì) MHPCs的吸附容量的影響數(shù)據(jù)圖(g-i)
圖3?(a) 不同吸附劑對(duì) IBA的吸附量;(b) 準(zhǔn)一級(jí),(c) 準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)的線性擬合;(d) 顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型;不同?IBA初始濃度下的 MHPCs吸附的?(e) Langmuir和?(f) Freundlich吸附等溫線模型
圖4?MHPC-700吸附機(jī)理示意圖
04 成果啟示
IBA在MHPCs上的吸附過程被證實(shí)是以化學(xué)吸附為主,優(yōu)化出的?MHPC-700材料具有分層多孔結(jié)構(gòu)和大量缺陷,在25 ℃下最大吸附容量為?598.3 mg?g-1。吸附過程涉及氫鍵相互作用、孔隙填充、表面絡(luò)合和弱?π-π相互作用。最重要的是,MHPC-700可以很容易地被磁鐵分離,并通過乙醇洗脫有效再生,并且在?5次循環(huán)后仍表現(xiàn)出較高的吸附容量 286.8 mg?g-1。這些優(yōu)異的特性使?MHPC-700有望成為一種有前途的吸附劑,有效用于農(nóng)藥衍生物廢水的實(shí)際修復(fù)。
05 文獻(xiàn)鏈接
Chuancong Yuan, Wang Zhang, Peng Li, Lili Wang, Zeolitic-imidazolate framework derived magnetic N-doped hierarchical carbons with ultrahigh indole-3-butyric acid adsorption capacities: Behavior and mechanism, APPL. SURF. SCI. 613(2023) 156029
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433222035577?via%3Dihub