1 MXene之父Yury Gogotsi最新Science綜述：二維碳化物和氮化物(MXenes)的篇最世界

對(duì)二維(2D)材料的合成不一定需要范德華鍵合層狀前體這一事實(shí)的認(rèn)識(shí)導(dǎo)致發(fā)現(xiàn)了許多新材料，包括MXenes-過渡金屬的新中二維碳化物和氮化物，它們是牛頂牛通過選擇性蝕刻強(qiáng)鍵合的層狀前體而產(chǎn)生的。目前已經(jīng)生產(chǎn)了數(shù)十種MXene組合物，刊匯并且產(chǎn)生了不同的總帶具有混合表面基團(tuán)的MXene。MXenes已顯示出有用且可調(diào)諧的領(lǐng)略料電子、光學(xué)、材材料機(jī)械和電化學(xué)特性，風(fēng)采其應(yīng)用范圍包括從光電子學(xué)、篇最電磁干擾屏蔽和無線天線到能量存儲(chǔ)、新中催化、牛頂牛傳感和醫(yī)學(xué)的刊匯各個(gè)方面。作者對(duì)MXenes領(lǐng)域進(jìn)行了前瞻性的總帶回顧，討論了需要解決的領(lǐng)略料挑戰(zhàn)并概述了未來的研究方向，這些方向?qū)⒓由顚?duì)MXenes特性的材材料基本理解，并使它們與各種新興技術(shù)中的其他二維材料相結(jié)合。

圖1所示：二維碳化物和氮化物（MXenes）的結(jié)構(gòu)和應(yīng)用。

2 MXene的新合成方法

2.1中科院大學(xué)AM：基于HCl水熱蝕刻的無氟Mxenes

由于其超薄的層狀結(jié)構(gòu)和豐富的元素種類，MXenes正在成為能源生成和存儲(chǔ)領(lǐng)域有前景的電極材料。通常，MXenes是通過使用危險(xiǎn)的含氟試劑來蝕刻相應(yīng)的MAX相而獲得的。不幸的是，這會(huì)不可避免地導(dǎo)致在MXenes表面產(chǎn)生大量惰性氟化物官能團(tuán)，從而顯著降低其應(yīng)用于超級(jí)電容器和電池上的性能。鑒于此，中科院大學(xué)宋禮教授聯(lián)合美國萊斯大學(xué)Pulickel M. Ajayan教授提出了一種簡單可控的HCl-水熱蝕刻方法。該方法受OH^-/Cl^-和“A”元素的強(qiáng)結(jié)合能力的啟發(fā)，制備得到了高質(zhì)量無氟MXenes材料。由該工藝生產(chǎn)的Mo₂C電極在超級(jí)電容器和鈉離子電池中表現(xiàn)出很高的電化學(xué)性能。這一策略促進(jìn)了無氟MXenes的開發(fā)，并為探索其在儲(chǔ)能應(yīng)用中的潛力打開了一個(gè)新窗口。相關(guān)論文成果以“HCl-Based Hydrothermal Etching Strategy toward Fluoride-Free MXenes”為題于2021年5月31日發(fā)表在Advanced Materials上。

圖2所示：通過HCl輔助水熱蝕刻策略制備無氟Mo₂CT_x。a)無氟Mo₂CT_x的制備過程示意圖。b)Mo₂Ga₂C和Mo₂CT_x?MXenes的X射線衍射圖。c)Mo₂Ga₂C和Mo₂CT_x?MXenes的XPS譜圖。d-f)分別為Mo₂CT_x?MXenes的SEM、元素映射圖像（Mo、Cl和C元素）和HRTEM。

2.2美國普渡大學(xué)ACS Nano：兩種新型高熵MXenes的合成

二維(2D)過渡金屬碳化物和氮化物（MXenes），是一種快速增長的二維材料。在過去十年中，已經(jīng)有30多種MXene被成功合成，而更多的已經(jīng)通過計(jì)算方法進(jìn)行了研究。但迄今為止，在MXene的組成中仍僅限于存在一種或兩種過渡金屬。鑒于此，美國普渡大學(xué)的Babak Anasori教授等人通過引入四種過渡金屬，首次報(bào)道了多元素高熵M₄C₃T_x?MXenes的合成。具體來說，作者介紹了兩種新型高熵MXene，即TiVNbMoC₃T_x和TiVCrMoC₃T_x，以及它們的高熵MAX相前驅(qū)體：TiVNbMoAlC₃和TiVCrMoAlC₃。作者通過多種表征方法來研究了高熵MAX和MXene相中四種過渡金屬的結(jié)構(gòu)、相純度和等摩爾比分布。并且通過使用第一性原理計(jì)算來計(jì)算形成能，探索這些高熵MAX相的可合成性。這一發(fā)現(xiàn)表明構(gòu)型熵在制備單相高熵MAX相方面的重要性，對(duì)于合成純相高熵MXenes起到至關(guān)重要的作用。高熵MXenes的合成大大擴(kuò)展了MXenes家族的組成多樣性，并進(jìn)一步拓展了MXenes在電子、磁性、電化學(xué)、催化、高溫穩(wěn)定性和機(jī)械行為方面的性質(zhì)。相關(guān)論文成果以“High-Entropy 2D Carbide MXenes: TiVNbMoC₃?and TiVCrMoC₃”為題與2021年6月15日發(fā)表在ACS NANO上。

圖3所示：高熵MXene的結(jié)構(gòu)示意圖。

3?MXenes最新應(yīng)用研究

3.1中科院王中林院士團(tuán)隊(duì)Nano Energy：柔性MXene組成的摩擦納米發(fā)電機(jī)用于自供電生物力學(xué)傳感器

隨著傳感器系統(tǒng)在小型化、智能化、多功能化和網(wǎng)絡(luò)化方面的爆炸式發(fā)展，具有結(jié)構(gòu)簡單、成本低、自供電特性的摩擦納米發(fā)電機(jī)（TENG）已成為機(jī)械傳感器的理想選擇。然而，獲得電極和摩擦電層的穩(wěn)定界面以實(shí)現(xiàn)及時(shí)和長期的摩擦電表面電荷轉(zhuǎn)移仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。鑒于此，中科院王中林院士和李琳琳教授等人通過簡單的真空輔助過濾方法，制備了集成的MXene-PEDOT:PSS/PTFE（MXene-聚（3,4-亞乙基二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸鹽）/聚四氟乙烯）（MPP）薄膜作為電極和TENG的摩擦電層，用于傳感器的自供電。基于TENG的傳感器具有高靈敏度，特別是對(duì)微小力(> 6.05 V N^-1)具有短響應(yīng)(52 ms)和恢復(fù)(34 ms)時(shí)間，以及出色的穩(wěn)定性（超過6000次循環(huán)）。該制造方法適用于大多數(shù)導(dǎo)電納米材料，摩擦電層可以用其他商業(yè)化的過濾膜代替，如纖維素和混合纖維樹脂（MFR）。這為制備穩(wěn)定的電極-摩擦電界面提供了一種簡單而通用的方法，在基于TENG的可穿戴傳感器中具有廣闊的前景。相關(guān)論文成果以“Flexible MXene Composed Triboelectric Nanogenerator via Facile Vacuum-Assistant Filtration Method for Self-Powered Biomechanical Sensing”為題于2021年6月18日發(fā)表在Nano Energy上。

圖4所示：通過真空過濾制備MPP薄膜和基于TENG的觸覺傳感器的制備示意圖。

3.2中國石油大學(xué)Nano Energy：聚苯胺/MXene用于超級(jí)電容器和氨傳感器，構(gòu)建自供電氣體傳感集成系統(tǒng)

氨(NH₃)作為典型的有毒污染氣體，廣泛存在于日常生活中。即使是低濃度的NH₃(< 50 ppm)也會(huì)對(duì)工業(yè)生產(chǎn)和人類健康造成重大安全危害。隨著物聯(lián)網(wǎng)和便攜式電子產(chǎn)品的不斷創(chuàng)新和實(shí)際需求的增加，實(shí)現(xiàn)具有高靈敏度、實(shí)時(shí)監(jiān)測和報(bào)警、便攜和與智能設(shè)備連接等特點(diǎn)的自供電NH₃傳感器系統(tǒng)已經(jīng)勢在必行。鑒于此，中國石油大學(xué)孫道峰教授聯(lián)合張冬至教授報(bào)道了聚苯胺（PANI）/MXene（V₂C）復(fù)合材料的原位聚合，應(yīng)用于超級(jí)電容器和氨傳感器中，并通過電磁-摩擦電混合發(fā)電機(jī)實(shí)現(xiàn)自供電。MXene的高可達(dá)表面產(chǎn)生了豐富的高反應(yīng)性和電負(fù)性位點(diǎn)，可以促進(jìn)或誘導(dǎo)苯胺在其表面的聚合，從而防止MXene片層重新堆積并增強(qiáng)其電化學(xué)活性，這可以顯著提高氨傳感器和超級(jí)電容器的性能。集成自供電系統(tǒng)的工作原理是使用摩擦納米發(fā)電機(jī)（TENGs）和電磁發(fā)電機(jī)（EMGs）的混合納米發(fā)電機(jī)為超級(jí)電容器充電以驅(qū)動(dòng)氨傳感器。該超級(jí)電容器以PANI/MXene為負(fù)極，活性炭為正極，在1 A/g的電流密度下，其電容為337.5 F/g，能量密度為11.25 Wh/kg，功率密度為415.38 W/Kg。PANI/MXene納米片用于傳感器時(shí)具有優(yōu)異的響應(yīng)值、穩(wěn)定性好（超過60天）和快速響應(yīng)/恢復(fù)時(shí)間。這項(xiàng)工作表明PANI/MXene可以用作構(gòu)建超級(jí)電容器和傳感元件的候選材料，為工業(yè)和農(nóng)業(yè)污染的自供電氣體傳感集成開辟了道路。相關(guān)論文成果以“In situ polymerized polyaniline/MXene (V₂C) as building blocks of supercapacitor and ammonia sensor self-powered by electromagnetic-triboelectric hybrid generator”為題于2021年6月18日發(fā)表在Nano Energy上。

圖5所示：由自供電裝置驅(qū)動(dòng)的PANI/MXene氣體傳感器示意圖，用于超低濃度的NH₃傳感。

3.3深圳大學(xué)AEM：基于PANI@rGO/Mxenes電極和水凝膠電解質(zhì)的可拉伸全水凝膠超級(jí)電容器植入體

功能性生物電子植入體需要能量存儲(chǔ)單元作為電源。當(dāng)前的儲(chǔ)能植入體面臨著平衡各種因素的挑戰(zhàn)，包括高性能、生物相容性、保形粘附性以及與軟組織的機(jī)械相容性。鑒于此，深圳大學(xué)孔湉湉副教授等人提出了一種全水凝膠微型超級(jí)電容器，它具有重量輕、薄、可拉伸且濕粘性等特點(diǎn)，具有高面積電容（45.62 F g^-1）和能量密度（333 μWh cm^-2，4.68 Wh kg^-1）。這種全水凝膠微超級(jí)電容器由聚苯胺@還原氧化石墨烯/Mxenes凝膠電極和水凝膠電解質(zhì)組成，其界面牢固交聯(lián)，有助于高效穩(wěn)定的電化學(xué)性能。作者通過心肌細(xì)胞和小鼠模型評(píng)估全水凝膠微型超級(jí)電容器的體外和體內(nèi)生物相容性。后者是通過在將全水凝膠微型超級(jí)電容器植入體粘附到小鼠心臟兩周后進(jìn)行組織學(xué)、免疫染色和免疫熒光分析來系統(tǒng)地進(jìn)行的。這些研究為生物電子學(xué)提供了有前途的儲(chǔ)能模組，并為未來生物集成化電子系統(tǒng)提供了啟示。相關(guān)論文成果以“Biocompatible, High-Performance, Wet-Adhesive, Stretchable All-Hydrogel Supercapacitor Implant Based on PANI@rGO/Mxenes Electrode and Hydrogel Electrolyte”為題于2021年6月21日發(fā)表在Advanced Energy Materials上。

圖6所示：輕質(zhì)、機(jī)械可拉伸、生物相容、高性能和濕粘性微型超級(jí)電容器植入體的制造過程和應(yīng)用示意圖。

3.4香港城市大學(xué)Advanced Science：MXene基電極的層間結(jié)構(gòu)工程，實(shí)現(xiàn)電池級(jí)能量密度混合微型超級(jí)電容器

與微型電池相比，微型超級(jí)電容器因其能量密度低而臭名昭著。雖然MXenes已被確定為具有更高能量密度的替代鋅離子混合微型超級(jí)電容器(ZHMSC)的有前途的電容器型電極材料，但其緊密間隔的層狀結(jié)構(gòu)使具有大半徑多價(jià)鋅離子的嵌入效率低下。鑒于此，香港城市大學(xué)Derek Ho教授聯(lián)合安徽大學(xué)胡海波教授等人通過在MXene納米片之間插入一維核殼導(dǎo)電BC@PPy納米纖維，制備了一種面向ZHMSC的MXene/BC@PPy電容器型電極。由于同時(shí)實(shí)現(xiàn)兩個(gè)目標(biāo)：(i)加寬層間空間和(ii)在松散的MXene層之間提供導(dǎo)電連接。該方法有效地增強(qiáng)了層狀MXene結(jié)構(gòu)內(nèi)的離子和電子傳輸，顯著增加了MXene/BC@PPy薄膜電極的面積電容至388 mF cm^-2，這是純MXene薄膜電極的10倍改進(jìn)。與CNTs/MnO₂電池型電極配對(duì)，獲得的ZHMSCs表現(xiàn)出高達(dá)145.4 μWh cm^-2的面能量密度，在25000次循環(huán)后具有高達(dá)95.8%的出色容量保持率，這是最近報(bào)道的基于MXene的MSCs中最高的，并接近微型電池的水平。在基于MXene的電容器型電極中展示的層間結(jié)構(gòu)工程為在ZHMSC中實(shí)現(xiàn)電池級(jí)能量密度提供了合理的手段。相關(guān)論文成果以“Interlayer Structure Engineering of MXene-Based Capacitor-Type Electrode for Hybrid Micro-Supercapacitor toward Battery-Level Energy Density”為題于2021年6月17日發(fā)表在Advanced Science上。

圖7所示：超可拉伸ZHMSCA的制造過程示意圖

3.5山東大學(xué)馮金奎ESM：MXene@Sb負(fù)極實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定且無枝晶的水性鋅電池

可充電鋅（Zn）基電池由于其低成本和安全特性而成為很有前途的電源。然而，鋅枝晶和副反應(yīng)限制了鋅金屬負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用。鑒于此，山東大學(xué)馮金奎教授等人設(shè)計(jì)了在Ti₃C₂T_x?MXene紙上生長的多功能均勻銻(Sb)納米陣列。發(fā)現(xiàn)銻可以與Zn可逆地合金化形成ZnSb相，這使得銻作為合金型儲(chǔ)鋅材料和親鋅成核種子來調(diào)節(jié)均勻的Zn沉積。優(yōu)化的自支撐MXene@Sb電極基于形成的ZnSb相，在50 mA g^-1下經(jīng)過200次循環(huán)后具有299.6 mAh g^-1的容量，并在500 mA g^-1下循環(huán)1000次后保持148.43 mAh g^-1的容量，證明鋅可以與銻合金。受益于親鋅銻種子和3DMXene結(jié)構(gòu)，MXene@Sb可以顯著抑制鋅枝晶并實(shí)現(xiàn)長達(dá)1000小時(shí)的長循環(huán)壽命。該研究證明了銻作為合金型儲(chǔ)鋅負(fù)極的可行性，并提供了一種抑制鋅枝晶的有效方法。相關(guān)論文成果以“Reversible zinc-based anodes enabled by zincophilic antimony engineered MXene for stable and dendrite-free aqueous zinc batteries”為題于2021年6月17日發(fā)表在Energy Storage Materials上。

圖8所示：基于MXene@Sb負(fù)極的水性鋅電池的制造過程示意圖。

3.6美國奧本大學(xué)ESM：液相自組裝二維碳化鈦和碳化釩MXene異質(zhì)結(jié)用于電化學(xué)儲(chǔ)能

由不同2D材料的垂直堆疊構(gòu)建的2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)電極是電化學(xué)儲(chǔ)能裝置中最有前景的電極結(jié)構(gòu)之一。這些材料提供了許多好處，例如電極結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的多功能性，以及將具有不同特性的單個(gè)2D材料集成到異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的可能性。這些特征可以潛在地使新材料具有改進(jìn)的或新的電化學(xué)特征。鑒于此，美國奧本大學(xué)Majid Beidaghi教授等人報(bào)道了由兩種不同的二維過渡金屬碳化物(MXenes)，Ti₃C₂T_x和V₂CT_x構(gòu)建的二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的大規(guī)模液相自組裝方法。由陽離子驅(qū)動(dòng)的自組裝過程可以將兩個(gè)帶負(fù)電荷的MXene薄片組裝成一個(gè)異質(zhì)層薄片。得到的獨(dú)立且無粘合劑的MXene異質(zhì)結(jié)薄膜可以提供~1473 F cm^-3的高體積電容，并且能夠在3M H₂SO₄電解質(zhì)中經(jīng)過50000次充放電循環(huán)后不出現(xiàn)電容的損失。由于Ti₃C₂T_x和V₂CT_x的氧化還原反應(yīng)耦合，異質(zhì)結(jié)構(gòu)電極在其整個(gè)電位窗口上顯示出幾乎恒定的電流。這種電化學(xué)行為不同于單獨(dú)的MXene電極或大多數(shù)其他新興贗電容材料。相關(guān)論文成果以“2D Titanium and Vanadium Carbide MXene Heterostructures for Electrochemical Energy Storage”為題與2021年6月12日發(fā)表在Energy Storage Materials上。

圖9所示：陽離子誘導(dǎo)的MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自組裝過程。

3.7哈爾濱工業(yè)大學(xué)AFM：使用Ti₃C₂T_x?MXene和水合釩酸銨制備超高能量密度和穩(wěn)定的無枝晶負(fù)極用于水性ZIBs

使用無鋅金屬負(fù)極材料將是解決嚴(yán)重阻礙鋅離子電池（ZIBs）發(fā)展的鋅金屬枝晶問題的有效策略。然而，對(duì)無金屬鋅負(fù)極材料的研究仍處于起步階段，更重要的是其低能量密度嚴(yán)重限制了在實(shí)際中的應(yīng)用。鑒于此，哈工大袁國輝教授等人研究了一種新型(NH₄)₂V₁₀O₂₅·8H₂O@Ti₃C₂T_x?(NHVO@Ti₃C₂T_x)薄膜負(fù)極，用于構(gòu)建“搖椅”ZIBs。NHVO@Ti₃C₂T_x電極在0.1 A g^-1時(shí)呈現(xiàn)出0.59 V（vs Zn²⁺/Zn）的低電位，其容量為514.7 mAh g^-1。Ti₃C₂T_x的引入不僅提供了互連的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，而且穩(wěn)定了NHVO納米帶結(jié)構(gòu)以延長循環(huán)壽命（在5.0 A g^-1下6000次循環(huán)后容量保持率為84.2%）。作者成功展示了一種不含鋅金屬的全電池，與先前報(bào)道的水性“搖椅”ZIBs相比，它提供了131.7 mAh g^-1的最高容量和97.1 Wh kg^-1的能量密度。此外，全電池在經(jīng)過6000次循環(huán)后容量保持率高達(dá)92.1%，令人印象深刻。這項(xiàng)工作有望為“搖椅”ZIBs的釩基材料提供新的推動(dòng)力。相關(guān)論文成果以“Tailoring Ultrahigh Energy Density and Stable Dendrite-Free Flexible Anode with Ti₃C₂T_x?MXene Nanosheets and Hydrated Ammonium Vanadate Nanobelts for Aqueous Rocking-Chair Zinc Ion Batteries”為題于2021年6月19日發(fā)表在Advanced Functional Materials上。

圖10所示：NHVO@Ti₃C₂T_x電極制備過程示意圖。

3.8美國杜蘭大學(xué)AFM：通過預(yù)插層設(shè)計(jì)MXene層間距，應(yīng)用于高性能超級(jí)電容器

MXenes在硫酸水溶液電解質(zhì)中以高掃描速率表現(xiàn)出優(yōu)異的電容，但水溶液電解質(zhì)的窄電位窗口限制了其能量密度。有機(jī)電解質(zhì)和室溫離子液體(RTIL)可以提供更高的電位窗口，從而導(dǎo)致更高的能量密度。與水性電解質(zhì)相比，RTIL的大陽離子尺寸阻礙了它在MXene層之間的嵌入，從而限制了比電容。鑒于此，美國杜蘭大學(xué)Michael Naguib教授等人通過使用不同鏈長的烷基銨(AA)陽離子插入Ti₃C₂T_x中，制備得到具有不同層間距的MXene。AA-陽離子插層Ti₃C₂T_x?(AA-Ti₃C₂)表現(xiàn)出比原始Ti₃C₂T_x更高的比電容和循環(huán)穩(wěn)定性。具有≈2.2 nm層間距的預(yù)嵌入MXene可以在純EMIMTFSI電解質(zhì)中提供257 F g^-1（1428 mF cm^-2和492 F cm^-3）的大比電容，從而實(shí)現(xiàn)高能量密度。分子動(dòng)力學(xué)模擬表明Ti₃C₂T_x夾層內(nèi)RTIL離子和AA陽離子的結(jié)構(gòu)存在顯著差異，從而深入了解了觀察到的電化學(xué)行為的差異。相關(guān)論文成果以“Engineering the Interlayer Spacing by Pre-Intercalation for High Performance Supercapacitor MXene Electrodes in Room Temperature Ionic Liquid”為題于2021年6月18日發(fā)表在Advanced Functional Materials上。

圖11所示：制備AA-Ti₃C₂T_x和嵌入EMIM⁺的流程示意圖。

3.9北京化工大學(xué)NML：直接墨水書寫的高導(dǎo)電MXene框架用于電磁屏蔽和電磁波誘導(dǎo)熱致變色

高度集成和小型化的下一代電子產(chǎn)品需要高性能的電磁干擾(EMI)屏蔽材料，以確保緊密組裝的組件的正常運(yùn)行。然而，目前的技術(shù)不足以制備具有可編程結(jié)構(gòu)和可控屏蔽效率的屏蔽材料。鑒于此，北京化工大學(xué)于中振教授等人展示了通過將MXene/AlOOH制成可直接書寫墨水，制備得到具有可定制結(jié)構(gòu)的堅(jiān)固且高導(dǎo)電性的Ti₃C₂T_x?MXene框架用于可調(diào)諧EMI屏蔽和電磁波誘導(dǎo)熱致變色應(yīng)用。印刷好的框架通過浸泡在AlCl₃/HCl溶液中以去除電絕緣的AlOOH納米粒子并且使MXene片交聯(lián)，從而達(dá)到增強(qiáng)的效果。冷凍干燥后，所得堅(jiān)固且多孔的MXene框架表現(xiàn)出在25-80 dB范圍內(nèi)的可調(diào)EMI屏蔽效率，最高電導(dǎo)率為5323 S m^-1。此外，通過在印刷的MXene圖案上涂覆和固化熱致變色聚二甲基硅氧烷，組裝了電磁波誘導(dǎo)的熱致變色MXene圖案，在高強(qiáng)度電磁輻射下其顏色可以從藍(lán)色變?yōu)榧t色。這項(xiàng)工作展示了使用直接墨水打印技術(shù)制備可定制的框架和圖案，用于調(diào)整EMI屏蔽效率和可視化電磁波。相關(guān)論文成果以“Direct Ink Writing of Highly Conductive MXene Frames for Tunable Electromagnetic Interference Shielding and Electromagnetic Wave-Induced Thermochromism”為題于2021年6月22日發(fā)表在Nano-Micro Letters上。

圖12所示：直接墨水書寫法制備高導(dǎo)電MXene框架的示意圖，MXene框架在可調(diào)諧EMI屏蔽和電磁波誘導(dǎo)熱致變色方面的應(yīng)用。

【文獻(xiàn)信息】

1、https://science.sciencemag.org/content/372/6547/eabf1581?rss=1

2、https://doi.org/10.1002/adma.202101015

3、https://doi.org/10.1021/acsnano.1c02775

4、https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106257

5、https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106242

6、https://doi.org/10.1002/aenm.202101329

7、https://doi.org/10.1002/advs.202100775

8、https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.06.019

9、https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.06.014

10、https://doi.org/10.1002/adfm.202103210

11、https://doi.org/10.1002/adfm.202104007

12、https://link.springer.com/article/10.1007/s40820-021-00665-9#Fig1

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