三維炭納米網絡（3D CNNs）具有獨特的究論互接導電骨架和連通多孔結構，成為了高性能電極材料的究論研究熱點。其中，究論由高縱橫比納米片制備的究論3D CNNs保留了二維構筑單元傳質優勢，充分地暴露材料的究論孔道和活性位點，有利于其電化學性能的究論進一步提升。然而，究論常規3D CNNs通常由網絡單元物理搭接而成，究論其間缺乏化學共價鍵連接，究論難以形成穩定的究論長程三維結構。此外，究論構筑單元搭接、究論堆疊主要形成大尺寸的究論中孔和大孔，提供活性位點的究論微孔和小尺寸中孔相對匱乏。雖然通過后處理或額外加入模板等可以引入微孔或小尺寸中孔，究論但其工藝繁瑣且結構可控性差。因此，簡易高效制備高性能3D CNNs工藝的開發仍存在較大的挑戰。
中山大學吳丁財教授課題組報道了一種新的策略，以聚丙烯醛接枝的氧化石墨烯二維分子刷（GO-g-PA）為構筑單元，四（4-氨基苯基）甲烷（TAPM）為交聯劑，通過簡單的席夫堿反應和隨后的炭化工藝構筑了一類具有氮摻雜炭層、微-中-大連通孔道和長程導電骨架的超層次化炭片網絡（SHCNN）。
研究結果表明，SHCNN具有以下優勢：（i）富微孔化殼層可提供大量的儲能位點；(ii)連通的中-大孔網絡可充當高速穩定的傳質通道；(iii)由還原氧化石墨烯內核形成的長程導電骨架可實現高效的電荷傳輸；(iv) 氮摻雜碳骨架可以增強材料的潤濕性和導電性。該研究工作發表在《新型炭材料（中英文）》上，題目為：Controllable fabrication of superhierarchical carbon nanonetworks from 2D molecular brushes and their use in electrodes of flexible supercapacitors。
圖1 ?SHCNN的合成示意圖
圖2（a）MBNN凝膠的數碼照片;（b）GO，TAPM，GO-g-PA和MBNN的紅外譜圖;（c）GO-g-PA，（d）MBNN和（e）SHCNN的掃描電鏡照片
圖3 （a）GO，TAPM，PA，GO-g-PA和MBNN的熱失重曲線；MBNN和SHCNN的（b）X射線衍射譜圖和（c）拉曼譜圖；（d）MBNN和（e）SHCNN的高分辨N 1s譜圖；（f）MBNN和SHCNN的氮氣吸附-脫附曲線，內置圖為DFT孔徑分布曲線
圖4 SHCNN/CC的電化學性能。（a）不同掃描速率下的循環伏安圖；（b）不同電流密度下的恒流充放電曲線；（c）Nyquist圖和高頻區的放大圖（內置圖）；（d）在8 A g-1電流密度下的循環性能和最后五個循環的恒流充放電曲線（內置圖）
為了探究SHCNN的電化學性能，將其負載在炭布（CC）上制備了SHCNN/CC柔性超電容電極。在1到8 A g-1的電流密度下，SHCNN/CC的比容量范圍約為180到154 F g-1，呈現出優異的倍率性能。同時，SHCNN/CC還具有出色的循環穩定性，在8 A g-1條件下10000次循環后容量保持率為91.4%。因此，這個工作為構筑用于能量儲存的新型高性能3D CNN開辟了一條簡單、便捷的路徑。
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New Carbon Materials文章信息
Lu Yu-heng, Tang You-chen, Tang Ke-han, Wu Ding-cai, Ma Qian. Controllable fabrication of superhierarchical carbon nanonetworks from 2D molecular brushes and their use in electrodes of flexible supercapacitors. New Carbon Materials, 2022,?37(5): 978-987.
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通訊作者簡介
吳丁財，中山大學教授，博導，國家杰青。主要從事新型功能高分子材料（多孔高分子與炭材料）的結構設計、可控制備及其在清潔能源（如鋰金屬電池、固態電池、超級電容器）、生物醫學（如醫用植入物、創面敷料、血液凈化材料）和環境治理等領域的應用研究。迄今以通訊作者在Nat. Nanotechnol.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev.等SCI 期刊發表170余篇論文，SCI 他引8500余次。目前擔任中山大學聚合物復合材料及功能材料教育部重點實驗室副主任；《Energy Storage Materials》和《Chinese Journal of Polymer Science》編委。
《新型炭材料（中英文）》??????
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